新有机污染物(EOCs)的广泛存在对生态环境和公共健康构成了重大威胁。由于其化学性质稳定且难以生物降解,传统污水处理技术难以有效去除。类光芬顿反应可以通过光催化剂激活过一硫酸盐(PMS)生成高活性氧自由基(•OH、•SO4−),在新污染物的高效降解中显示出重要潜力。然而,目前的光催化体系普遍存在光吸收能力不足、电子-空穴复合严重以及活性位点有限的问题,限制了PMS光活化效率的进一步提升。尤其是低介电常数使其在光激发后产生强激子效应,激子因库仑相互作用难以解离为自由载流子,导致PMS的催化活化效率显著受限。如何通过分子级结构设计削弱激子效应并促进激子解离,成为光催化应用中的关键科学问题。
面向世界科技前沿、经济主战场,近年来浙江工业大学环境学院宋爽教授和沈意副教授团队以“开发连接体工程-降低激子结合能-提高催化效率”为研究思路,构建了高性能光催化剂进行EOCs控制。在最新研究工作中,团队提出了一种通过调控单原子共价有机框架(CuSA/COFs)激子效应,以显著提升类光芬顿反应中污染物降解效率的创新策略。将含有苊醌单元的连接体引入CuSA/COFs中,可有效减弱激子效应,降低反应能垒,同时显著增强羟基自由基的生成效率。这种方法不仅能高效降解新污染物,使经济成本显著降低,还表现出优异的抗干扰能力和环境适应性,为新污染物的高效降解提供了新的理论依据和技术思路。
该成果以“Insights into excitonic behavior in single-atom covalent organic frameworks for efficient photo-Fenton-like pollutant degradation”为题在线发表在Nature旗下Nature Communications期刊上,朱超为论文的第一作者,沈意副教授为论文通讯作者。该工作得到国家自然科学基金(22276171、22406170、22006131和22106136)、浙江省杰出青年基金(LR24B070001)、省属高校基本科研业务费项目(RF-C2023009)等项目资助与支持。
文章链接:https://www.nature.com/articles/s41467-025-56103-6